2012年3月26日から30日まで、フランス・ルーアンのINSA de RouenおよびCORIAにおいて、第9回国際会議Lasers and Interactions with Particles（LIP 2012）が開催されました。2012年3月28日、Walter Schäferが「The Time-Shift Technique for the Measurement of Particle Size and Velocity」と題する発表を行いました。この研究は、ダルムシュタット工科大学のCameron Tropea教授と共同で行われたものです。

https://www.sla.tu-darmstadt.de/sla/index.de.jsp

この発表では、技術的に難しいスプレーにおいて個々の液滴の大きさと速度を求める光学的測定手法が紹介されました。実験では、天然のエマルションとしての牛乳の液滴と、複雑な工業用スプレー媒体としての顔料入り塗料の液滴を対象としました。

TSTOF測定技術の初期の発表

ルーアンでの発表は、Time-Shift Time-of-Flight測定法（略称TSTOF）の開発において重要な段階となりました。

後に発表された技術レビューでは、2012年をWalter SchäferとCameron Tropeaがダルムシュタット工科大学でTSTOF技術に基づく最初の実用測定器を発表した年としています。この開発は、光学的な粒子・スプレー診断に関する複数の研究プロジェクトと博士研究の一環として行われました。

LIP 2012の発表では、時間分解された光散乱信号から、移動する液滴の2つの重要な特性を求められることが示されました。

この手法は液滴を1つずつ検出します。そのため、スプレー全体の平均的な情報だけでなく、粒径分布や速度分布を得ることができます。

なぜ個々の液滴を測定するのか

液滴径と液滴速度は、スプレーの挙動に大きな影響を与えます。これらは次のようなプロセスに影響します。

しかし、複雑な液体は従来の光学測定システムにとって困難をもたらすことがあります。透明な水滴は比較的明確な散乱パターンを生じます。これに対し、エマルション、サスペンション、顔料入り塗料は光を吸収したり、内部で散乱させたりすることがあります。

その結果、複雑な液滴からの信号は歪んだり、弱くなったり、解釈が難しくなったりします。LIP 2012の研究では、このような厳しい光学条件下でもタイムシフト法によって有用な粒径・速度情報を抽出できるかどうかを検証しました。

タイムシフト法の仕組み

液滴は、空間的な強度分布が定められた整形レーザービームを通過します。液滴はビーム内を移動しながら、光学検出器に向けて光を散乱します。

異なる光学散乱モードは液滴の内部または表面の異なる位置から生じるため、検出器には複数の特徴的なピークを持つ時間分解信号が記録されます。これらのピーク間の時間間隔は、液滴径と速度に依存します。

TSTOFは2種類の情報を組み合わせます。

タイムシフト：
特徴的な散乱ピーク間の時間的なずれには、液滴径に関する情報が含まれます。

飛行時間：
空間的に分離した光領域を液滴が通過することで、その速度に関する情報が得られます。

このように、本手法は液滴とレーザービームの空間的な相互作用を、時間的な光散乱シグネチャーに変換します。信号波形には、液滴の光学特性や組成に関する追加情報も含まれています。

コンパクトな近後方散乱構成

LIP 2012の実験では、2つの光学検出器を備えた近後方散乱構成が用いられました。この配置では、照明部と検出部をスプレーのほぼ同じ側から動作させることができます。

この構成には実用上の利点があります。測定チャンバーの対向する両側に光学的アクセスを設ける必要性を減らすことができます。そのため、本手法は試験装置、密閉型スプレーシステム、風洞、塗装設備など、アクセスが限られた環境に適している可能性があります。

さらに、コンパクトな光学配置により、スプレーの反対側に大型の受光系を必要とする測定手法と比べてアライメントを簡素化できます。

牛乳液滴の測定

牛乳は天然のエマルションの例として用いられました。牛乳の液滴には水、脂肪、タンパク質などの成分が含まれています。これらの成分は内部散乱を生じさせ、純水の液滴よりも光学応答を複雑にします。

このような複雑さにもかかわらず、TSTOFシステムは識別可能なタイムシフトシグネチャーを記録しました。信号には、表面反射光と屈折光に対応するピークが含まれていました。

実験により、この測定原理が関連する光学信号成分を依然として識別できることが示されました。そのため、システムは牛乳スプレーについても液滴径と速度の両方を推定できました。

この結果は、TSTOFが光学的に理想的な完全透明の液体に限定されないことを示しました。また、エマルションやその他の不均一な液滴系への適用可能性も示しました。

顔料入り塗料液滴の測定

顔料入り塗料のスプレーは、光学的にさらに大きな課題となります。顔料や分散粒子は液滴内部で光を吸収・散乱します。その結果、記録される信号には副次的なピーク、変動する振幅、歪んだ信号波形が含まれることがあります。

研究により、システムがこれらの信号の多くを検出・処理できることが示されました。検証基準を緩めることで、シグネチャーが理想的な透明液滴の信号と一致しない場合でも、有用な液滴事象を評価に残すことができました。

個々の信号にはより大きな不確かさが含まれ得るものの、測定全体としては液滴集団について有意義な統計情報が得られました。

この知見は、実際の塗料液滴が理想的な透明で均質な液滴と大きく異なることの多い工業用塗装用途において重要でした。

LIP 2012発表の主な成果

実験により、タイムシフト法の次のような重要な能力が実証されました。

これらの結果は、時間分解された光散乱シグネチャーが単一の強度値よりも多くの情報を含むことを示しています。その波形、ピーク位置、幅、時間的な順序は、個々の液滴の詳細な解析に役立ちます。

特許DE102014211514B4：流動媒体中の光学的粒子特性評価

研究と工業用スプレー測定のつながり

LIP 2012での発表は、大学における基礎研究から実用的な光学式スプレー測定技術への移行の一部でした。

牛乳と塗料は、複雑な液滴の2つの重要なクラスを代表していました。

どちらの例も、光学測定法が理想的な透明液滴だけでなく、実際の材料特性に対応しなければならないことを示しました。

現在でも、時間分解光散乱信号の解析は、コーティング技術、噴霧乾燥、医薬品スプレー、燃焼研究、サスペンションスプレー、工業プロセスモニタリングにおいて重要な役割を果たしています。

本学会寄稿の歴史的意義

LIP 2012での発表は、Walter Schäferのダルムシュタット工科大学における博士研究の最終段階に行われました。この発表では、レーザーと粒子の相互作用および光学的粒子特性評価を専門とする国際的な研究者コミュニティに対し、実用的なTSTOF測定コンセプトが紹介されました。

この学会は、次の分野を結び付けるものであったため、本研究の発表に特に適していました。

したがって、この発表は実験結果を報告しただけではありません。後に透明・半透明・不均一な液滴に関する研究の継続を支えることになる測定アーキテクチャも紹介しました。